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利用飛秒x射線晶體學揭示光系統(tǒng)II的結構動力學

2024-03-04 15:14

了解光合作用現(xiàn)象背后的分子機制可以使生物技術和可再生能源領域取得重大進展。光系統(tǒng)II (PSII)是一種蛋白質復合物,在這一過程中起著核心作用,它通過催化水的氧化并利用陽光產生雙氧,這是氧氣光合作用的基本步驟。盡管進行了廣泛的研究,但PSII在水分解反應中的結構動力學,特別是在原子水平和短時間尺度上的結構動力學,在很大程度上仍未被探索。

先前的研究對PSII在水分解反應中發(fā)生的結構變化提供了有價值的見解,主要集中在微秒到毫秒的時間尺度上。然而,在較短的時間尺度上缺乏高分辨率的結構信息,特別是在光激發(fā)誘導的出氧復合物(OEC)不同狀態(tài)之間的轉換過程中,這對于理解水氧化和出氧機制至關重要。為了彌補這一研究缺口,日本岡山大學環(huán)境、生命、自然科學與技術研究生院跨學科科學研究所的Suga Michihiro教授和沈建仁教授于2024131日在《自然》雜志上發(fā)表了一項研究。

研究人員利用了泵浦探針系列飛秒x射線晶體學(TR-SFX),這種技術已知可以捕捉生物大分子的超快結構變化,具有顯著的空間和時間精度。按照既定的方案,精心制備PSII微晶體,并進行一次或兩次激光閃光光激發(fā),然后用x射線自由電子激光器(XFEL)產生的飛秒x射線脈沖照射。為光系統(tǒng)II生成微晶體的過程非常耗時,跨越了近五年的時間,直到發(fā)現(xiàn)被編譯和發(fā)表,”Michihiro Suga教授說,強調了該項目投入的大量努力。通過將晶體暴露在激光照射下并捕捉不同時間延遲的x射線衍射模式,研究人員可以廣泛地跟蹤PSII的微小結構變化,范圍從納秒到毫秒。

這些發(fā)現(xiàn)揭示了PSII在從S1S2S2S3的關鍵轉變過程中復雜的結構動力學,以理解電子轉移、質子釋放和底物水輸送等關鍵事件。激光照射后,YZ酪氨酸殘基的結構發(fā)生了快速變化,表明發(fā)生了快速的電子和質子轉移過程。在兩次閃光后,D1亞基Glu189附近發(fā)現(xiàn)了一個水分子,隨后轉移到O5附近的O6位置,這為在水分解反應中加入的氧原子的起源提供了有價值的見解。該研究還闡明了水分子在特定通道內的協(xié)同運動,闡明了它們在促進底物水輸送和質子釋放中的關鍵作用。這些觀察結果揭示了蛋白質支架和水分子之間復雜的相互作用,突出了它們對PSII催化循環(huán)效率的協(xié)同貢獻。

我們的研究結果對各個領域都有重大意義,特別是在人工光合作用催化劑的設計方面。通過闡明PSII中水氧化的分子機制,我們可以激發(fā)能夠通過人工光合作用有效利用太陽能的合成催化劑的發(fā)展,沈建仁教授在討論這項研究的實際應用時解釋道。通過了解PSII的結構動態(tài),我們還可以為優(yōu)化作物的自然光合過程提供策略,以提高農業(yè)生產力和減輕氣候變化的影響。

這些發(fā)現(xiàn)不僅加深了我們對基本生物過程的理解,而且為解決與能源可持續(xù)性和環(huán)境保護相關的緊迫全球挑戰(zhàn)帶來了巨大的希望。讓我們希望更多的研究為綠色創(chuàng)新鋪平道路!

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